近日，中國科學技術大學教授熊宇杰課題組與新加坡南洋理工大學David Lou研究組合作，研究表明為實現高電催化性能，并非需要在催化劑表面具有大面積的高指數晶面覆蓋度，該工作為電催化材料設計提供了新的視角，研究成果發表在《德國應用化學》。論文的共同第一作者是中國科大博士生馬亮、高級工程師王成名和南洋理工大學博士后Bao Yu Xia。
氧還原反應因其在質子交換膜燃料電池中的重要性，已經引起了極大關注。該反應是一個較慢的過程，同時過電勢通常能達到300mV左右，因此需要通過設計催化劑來提高該反應的活性。金屬鉑具有穩定的高性能，已被廣泛用來催化氧還原反應。與常見的基礎晶面相比，高指數晶面具有更多的臺階面和未配位飽和原子，從而展現出更高的催化活性。然而在電催化體系中，是否催化劑表面的高指數晶面覆蓋度與電催化性能之間具有特定的關系尚未清楚。這一規律的闡明首先需要在材料合成上構造一系列具有可控高指數和基礎晶面比例的納米結構。
針對該挑戰，熊宇杰課題組基于先前發展的具有{311}高指數晶面的鉑多足分形結構（ACS Nano 2012, 6, 9797），發展了一種鎳離子欠電位沉積的合成路線，實現了從多足分形結構表面的{311}高指數晶面向立方分形結構表面的{100}基礎晶面的逐步演變。中國科大教授武曉君課題組進而通過理論模擬，揭示了鎳離子在鉑納米晶體結構轉變過程中的表面能調控作用。
基于該系列具有不同{100}晶面覆蓋度的演變產物，研究人員通過系統的電化學與電子顯微學表征，揭示了鉑立方分形結構的平整表面有利于降低與電極的接觸電阻，而其交界處的少量{311}高指數晶面賦予其活性位點。二者協同作用使得該主要覆蓋{100}晶面的立方分形結構展現出優異的氧還原活性，優于具有更高{311}表面覆蓋度的中間演變產物。這一“結構細節決定電催化性能”的發現將為未來電催化材料設計發展提供重要實驗依據。
上述研究工作得到了國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
鉑納米晶體的結構轉變與相應電催化性能比較
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