基于全介質非線性超表面的二次與三次諧波產生的增強與調控技術

非線性光學是研究光與介質相互作用時介質的光學響應與入射光強度之間的復雜非線性關系，目前非線性光學已被應用于許多領域，如激光調制、光信號處理、醫學成像等。近些年來，出于對相位匹配條件和制造工藝等方面的考慮，超表面成為研究和實現新型非線性光學功能的重要平臺。簡而言之，超表面是一種具有周期排列的亞波長尺寸下的超薄人工表面，通過對其單元結構進行精密設計，能夠實現對電磁波的強度、極化和相位的精準調控。在非線性光學中，由于對光與物質相互作用的強大控制能力，對非線性信號的相位和偏振的多功能調制，在幾何形狀和材料成分方面的高度設計靈活性，以及集成到緊湊光學器件中的潛力，超表面也發揮著重要的作用。

最近的研究表明，基于導模諧振的全介質超表面可以實現高品質因子（Q因子）的諧振效應，因而在傳感和頻率轉換等應用中實現有效的光學元件。然而，與光子晶體波導的導模情況不同，導模諧振可以與連續譜耦合并輻射能量。此外，連續域束縛態（BIC）提供了一種實現光與超表面之間強耦合的新方法。理想情況下，連續域束縛態與連續光譜中的輻射模式完全解耦，因此擁有無限大的輻射Q因子。由于表面粗糙、材料損耗、固有的制造缺陷和其他擾動，在實際器件中，連續域束縛態表現為具有有限Q因子的高Q諧振。重要的是，連續域束縛態的Q因子所表現出的對超表面單元結構幾何不對稱性的高度依賴性，讓具有高Q諧振的超表面的設計更加靈活，從而可以在寬光譜范圍內有效地控制光與物質相互作用的強度。在此基礎上，連續域束縛態不僅在線性光學應用中得到了深入研究，包括渦旋光束生成和光導光子器件，而且還涉及大量非線性光學效應，例如高強度的諧波生成。

超表面為非線性光學的研究提供了一個有發展前景的平臺，但是目前大多數的非線性超表面僅專注于單一的倍頻轉換，且缺乏高效調控非線性光學響應的手段。另一方面，實現局域場增強的物理機制也是獲得有效頻率轉換的關鍵因素，近些年的研究表明，基于連續域束縛態的高Q諧振可以產生增強的諧波，但鮮有研究將導模諧振與連續域束縛態在同一光學器件中實現，并深度解析其物理機制的差別所引發的不同的線性與非線性光學響應。

針對上述問題，倫敦大學學院的Nicolae C. Panoiu教授團隊、澳大利亞國立大學Yuri Kivshar教授團隊及哈爾濱工業大學（深圳）宋清海教授團隊聯合報道了一種基于導模諧振和連續域束縛態的全介質非線性超表面，實現了二階和三階非線性光學響應的共振增強。在該項工作中，研究團隊借助了導模諧振和連續域束縛態的豐富物理特性來實現高Q諧振。通過打破由中心對稱非晶體硅構成的超表面的單元結構對稱性，連續域束縛態轉變為準束縛態，從而使得連續域束縛態與連續光譜之間的耦合變得可能。在此條件下，基頻諧振引發的光與物質的高強度相互作用，導致了二倍頻和三倍頻處的非線性極化增強，從而增強了二次和三次諧波的產生及發射。圖1為該非線性超表面設計的示意圖。

圖1基于導模諧振和連續域束縛態的非線性超表面的示意圖。

文章從理論技術、數值模擬和實驗測量對所提出的非線性超表面進行系統的研究。在數值計算中，二次諧波的量化及分析包括表面效應和體效應兩方面，而三次諧波的產生僅通過體效應進行分析。接下來，研究人員通過實驗在基頻處實現了具有高Q因子的光學諧振，并觀測到二倍頻處約550倍的二次諧波產生增強，和三倍頻處近5000倍的三次諧波產生增強。通過對比，數值分析和實驗測量的結果之間具有良好的一致性。圖2為二階非線性響應的實驗及仿真結果，圖3為三階非線性響應的實驗及仿真結果。

圖2實驗測量的二階非線性增強結果及對應的數值計算結果。

圖3實驗測量的三階非線性增強結果及對應的數值計算結果。

為了更深入地了解所研究的非線性光學過程，研究團隊通過數值計算進一步研究了非線性發射與超表面單元結構不對稱性之間的關系，并揭示了基于線性導模諧振和連續域束縛態的諧波信號對超表面不對稱的高度依賴性。

該工作提出了一種有效的方法來增強和控制全介電超表面中的不同階諧波的產生，在非線性光學、光子學、量子光學、光學成像和傳感等領域具有廣泛的應用前景。該成果以“Resonantly enhanced second- and third-harmonic generation in dielectric nonlinear metasurfaces”為題作為封面文章發表在Opto-Electronic Advances 2024年第5期。

研究團隊簡介

隸屬于英國倫敦大學學院電子電氣工程系的Nicolae C. Panoiu教授及其團隊主要從事于納米光子學的理論與計算等方面的研發工作，重點致力于硅光子學、光子納米結構的光學特性、經典和量子超材料的基礎理論研究以及電磁結構的計算建模。該小組與澳洲國立大學教授、光子學領域的國際知名學者Yuri Kivshar，以及哈爾濱工業大學（深圳）宋清海教授建立深度合作，通過諧振增強的二維超表面實現了納米尺度下光與物質相互作用的增強，并可以有效地操縱由中心對稱材料制成的介電結構中的高次諧波產生，該成果為新型光子納米器件的研究和設計的進一步發展奠定了基礎。

Nicolae C. Panoiu教授已累計在包括Nature Photonics、Nature Physics、Nature Communications、Sciences Advances、Physical Review Letters、Opto-Electronic Advances等國際高水平期刊雜志發表SCI論文250余篇，論文被國內外同行引用10000余次。

相關論文

Wang JT, Tonkaev P, Koshelev K et al. Resonantly enhanced second- and third-harmonic generation in dielectric nonlinear metasurfaces. Opto-Electron Adv 7, 230186 (2024).

DOI: 10.29026/oea.2024.230186