近日,中科院大連化學物理研究所研究員韓克利團隊在制備高質量金屬鹵化物鈣鈦礦納米晶方面取得新進展。該團隊利用鍺鹵化物作為理想的前驅體,設計了一種更有效、毒性更小的制備高光電性能金屬鹵化物鈣鈦礦納米晶體的新方法,該方法可明顯改善納米晶的光電質量。相關研究成果發表在《納米快報》上。
鉛基和非鉛鈣鈦礦納米晶的三前驅體合成面臨著非常相似的挑戰,鹵化物前驅體的選擇主要局限于有毒并且高度易燃的有機鹵化物,大大限制了其大規模應用。此外,這些有機鹵化物制備的大多數納米晶由于鹵素缺陷,導致其光致發光性能較差。很多無機金屬鹵化物又會將金屬陽離子引入鈣鈦礦晶格,從而不可避免地改變目標材料的晶體結構。因此,尋找合適的鹵化物前驅體是解決上述問題的關鍵。
研究中,該團隊提出將全無機鍺鹽[GeX4(X=Cl、Br、I)]作為穩定且低危險性的鹵化物前驅體。不同于大多數其他無機鹵化物前驅體,由于鍺鹵化物中鹵素離子的釋放過程易于調控,有助于增加所得鈣鈦礦納米晶的鹵化物組成,從而減少或消除與鹵化物空位相關的陷阱態,因此,GeX4化合物不會將鍺元素傳遞到最終產物中,使得納米晶的發光強度、熒光壽命、光致發光量子產率和相穩定性都得到了明顯改善。理論計算表明,鍺鹵化物在介電環境和熱力學中都提供了有利的條件,有助于形成尺寸受限的缺陷抑制納米粒子。該研究為制備高質量的鈣鈦礦納米材料,以及調整其光電特性提供了一條可行性道路。
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