這2大因素最影響我國大氣汞同位素的時空分布規律

發布時間：2020-01-20 14:08 原文鏈接：這2大因素最影響我國大氣汞同位素的時空分布規律

　　汞是主要通過大氣傳輸的全球性重金屬污染物，而我國是全球人為源和自然源大氣汞排放最多的國家之一。汞同位素是目前地球科學和環境科學一個新興研究領域，能夠為示蹤表生環境中汞的來源和遷移轉化過程提供獨特甚至是排他性的研究手段。然而，目前有關大氣汞同位素組成特征、分餾過程和來源的同位素指紋譜的認識還不是很清楚。中國科學院地球化學研究所環境地球化學國家重點實驗室研究員付學吾和馮新斌在環境科學和地球科學領域期刊Environmental Science & Technology 和Journal of Geophysical Research：Atmospheres 發表學術論文，闡明了我國背景區大氣汞同位素的時空分布規律和影響因素。

　　東海海洋邊界層大氣單質汞（GEM）同位素組成和我國大氣汞排放同位素指紋譜：通過對我國東海花鳥島大氣GEM同位素組成的研究發現，東海海洋邊界層GEM同位素的質量分餾（δ202Hg）和非質量分餾（Δ199Hg）均存在顯著的變化特征。進一步研究結果顯示，GEM的δ202Hg值與GEM濃度和大氣傳輸過程中累積的人為源排放量呈顯著的負相關關系（p < 0.01），而GEM的Δ199Hg值則和GEM濃度和大氣傳輸過程中累積的人為源排放量呈顯著的正相關關系（p < 0.01或0.05），表明東海海洋邊界層GEM同位素主要受我國大氣汞排放和區域大氣汞背景混合作用的影響。基于二源混合模型，估算了我國大氣汞排放同位素指紋譜的δ202Hg和Δ199Hg值分別為1.79±0.24‰和0.02±0.04‰（圖-1），該指紋譜顯著區別于東亞地區的大氣汞背景同位素指紋譜（δ202Hg = 0.58‰，Δ199Hg=-0.26‰），這為利用汞同位素量化我國汞排放對區域大氣汞的貢獻提供了數據參考。該研究最后指出，缺乏污染管控的燃煤排放、水泥生產、生物質燃燒和土壤汞排放是導致我國大氣GEM排放δ202Hg異常偏負的主要原因。相關研究成果發表于Journal of Geophysical Research：Atmospheres上。

　　大氣顆粒汞（PBM）長距離傳輸過程的汞同位素非質量分餾：通過對東北長白山、東海花鳥島、西北瓦里關和西南哀牢山背景區大氣PBM同位素的研究發現，我國背景區PBM具有顯著的偏正的非質量分餾（mean Δ199Hg = 0.27±0.22‰ to 0.66±0.32‰），明顯高于一次人為源（Δ199Hg ≈ 0‰）和我國城市PBM（mean Δ199Hg = -0.02‰ to 0.05‰）的非質量分餾特征，表明我國背景區PBM同位素主要受二次顆粒汞來源的影響。進一步研究發現，我國東部背景區和西部背景區PBM的Δ199Hg值季節性變化特征相反，其中東部地區夏季Δ199Hg高于冬季，而西部地區冬季Δ199Hg高于夏季。分析結果表明，我國背景區PBM的Δ199Hg季節性變化主要受長距離傳輸人為源和區域一次人為源二源混合作用的影響，其中長距離傳輸人為源由于受到充分的光化學反應影響導致Δ199Hg顯著偏正（圖-2），因此PBM非質量分餾是示蹤PBM一次和二次來源的潛在的同位素標記物。基于PBM同位素和源匯關系模型，該研究指出南亞污染物長距離傳輸是我國西部背景區PBM最重要的污染來源，而我國中東部地區人為源區域擴散則是東部背景區PBM最重要的污染來源。相關研究成果發表于Environmental Science & Technology上。

　　植物活動對森林地區大氣單質汞（GEM）同位素組成的調控作用：森林是大氣GEM泵，是影響全球大氣汞分布的一個重要生物要素。通過對長白山森林冠層下部和上部GEM濃度和GEM同位素垂直梯度的研究發現，森林冠層下部的GEM濃度明顯低于冠層上部，而冠層下部GEM的δ202Hg和Δ199Hg值則高于冠層上部。長白山森林GEM同位素組成垂直梯度具有顯著季節性分布特征，其δ202Hg和Δ199Hg垂直梯度與植物生長指數顯著正相關，表明較強的植物活動能導致大氣GEM出現明顯偏正的汞同位素質量和非質量分餾。進一步結果表明，由于夏季植物活動的增強，長白山森林大氣GEM的δ202Hg和Δ199Hg值會在夏季出現顯著的升高；而另一方面，由于缺少較強的植物活動季節性變化，哀牢山亞熱帶常綠闊葉林的大氣GEM同位素組成季節性變化主要受人為源排汞傳輸過程的季節性變化影響（圖-3）。研究最后綜合全球大氣GEM同位素觀測數據，提出植物活動和人為源汞排放是影響全球大氣汞同位素組成空間分布的兩個最關鍵影響因素。相關研究成果發表于Environmental Science & Technology上。

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