近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員吳凱豐團隊和中國科學院福建物質結構研究所研究員張健、張磊團隊合作，報道了首例鈦氧團簇中的異構體現象，并通過超快動力學研究了兩個異構體在光電化學與光催化應用中的構效關系。相關工作發表于《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。
分子體系中存在很多的同分異構體現象，微小的結構差異可帶來功能上的巨大差別。無機晶體也存在不同的晶相，比如TiO2常見的晶相有銳鈦礦、金紅石和板鈦礦等；這些不同的晶相也存在很大的功能差異，就光催化性能而言普遍發現銳鈦礦要優于金紅石。福建物構所團隊長期專注于鈦氧團簇的合成與應用，這些團簇可以被看作是分子與晶體之間的過渡形態，然而團簇中的同分異構現象鮮有報道。
在該工作中，福建物構所團隊合成出首例鈦氧團簇中的異構體。在這對異構體中，{Ti(Ti5)}五邊形單元或互相垂直排布，或互相平行排布，分別可形成PTC-49V和PTC-49H團簇。這對異構體的光電化學與光催化性能呈現出顯著的差異，例如同樣條件下的光催化產氫效率PTC-49V比PTC-49H高出33倍。為解釋這一差異并揭示相關的構效關系，吳凱豐團隊研究了PTC-49V和PTC-49H的激發態動力學和它們到電荷受體的電荷轉移動力學，發現前者到乳酸（光催化犧牲試劑）的空穴轉移速率要比后者高出1-2個數量級，可有效解釋兩者的光催化性能差異。
PTC-49V中的{Ti8O14}結構單元在銳鈦礦TiO2也同樣存在，因此PTC-49V可看做是銳鈦礦TiO2的分子模型。該研究中發現的構效關系也為銳鈦礦TiO2優異的光催化性能提供一個可能的分子層面的全新視角。
該工作得到國家重點研發計劃的資助。
鈦氧團簇異構體動力學及構效關系研究取得新進展
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