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      等離激元描繪了電子體系中由庫倫相互作用產生的電子密度集體振蕩行為,是凝聚態物理中最基本的元激發之一。目前,等離激元研究已發展出等離激元光子學等相關學科,在生物醫學、光通訊等方面有廣泛應用前景。通常,等離激元存在于金屬、半導體以及半金屬中,其特征與體系的電子能帶密切相關。特別地,對于半金屬體系,能帶在費米面附近發生交疊,電子的躍遷除了帶內通道,還存在著帶間通道,等離激元展現出更豐富的性質。

      拓撲材料是近十多年來凝聚態物理中關注的熱點,通常具有拓撲保護的體態和表面態。拓撲半金屬(狄拉克/外爾半金屬)是典型的拓撲材料,表現出類似于石墨烯的狄拉克型線性色散。對這些線性交叉點附近電子集體激發的研究正在開展,理論上已預測了許多與電子的拓撲特性相關的新奇等離激元,例如自旋等離激元、手性反常導致的等離激元、能帶傾斜導致的無衰減等離激元等;實驗上對拓撲材料中等離激元的研究也取得了重要進展。但已有研究主要針對拓撲絕緣體和狄拉克/外爾半金屬體系,這些體系的電子能帶中線性交叉在倒空間中局限在有限個離散的點處。而近年廣受關注的拓撲節線半金屬的電子能帶的交叉在倒空間中則呈現為連續的線,費米面上將具有更多的狄拉克電子,從而具有更高的載流子濃度,相應的表面態也表現出新奇特性。拓撲節線半金屬中獨特的電子結構是否會對體系的等離激元產生影響?盡管已有多種材料被實驗證實為節線半金屬,但目前對于節線半金屬等離激元的研究還局限于理想化的理論模型,缺乏直接的實驗證據。

      高分辨電子能量損失譜是研究等離激元色散的重要手段。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室博士生薛思瑋(已畢業)在研究員朱學濤、郭建東的指導下,與北京大學博士后王茂原、物理所博士生李勇、中科院強磁場科學中心研究員周建輝、物理所研究員石友國、北京理工大學教授姚裕貴展開合作,利用自主研發的具有能量-動量二維解析能力的高分辨電子能量損失譜儀,在實驗上觀測到了拓撲節線半金屬體系ZrSiS中三支起源于節線電子的等離激元模式。科研人員結合理論計算發現等離激元的諸多特性:(1)三支等離激元能量處在紅外波段,均表現出正色散關系(圖1、圖2(a)),從能量由低到高三個模式進入電荷空穴連續區的動量逐漸變大。沿著表面布里淵區兩個高對稱方向和測到的三個等離激元的色散具有較好的一致性,這與理論上預測的節線半金屬呈現出各向異性的等離激元不同;(2)變溫實驗表明三支模式在能量和色散上均呈現出較強的溫度穩定性(圖二(c)和(d)),不同于已有理論工作對半金屬等離激元模式溫度依賴關系的預測,表現出更傾向于金屬等離激元的性質;(3)這三支等離激元均與ZrSiS的拓撲節線電子態及其表面的投影電子態密切相關。其中一支來源于體相節線電子態的帶內躍遷,另外兩支來源于兩種不同表面投影態的帶內躍遷及帶間躍遷(圖三(a)、(b)和(c));(4)與常規金屬中表面等離激元能量小于體相等離激元能量不同的是,ZrSiS中的表面態帶內躍遷產生的等離激元能量要高于純體相電子帶內躍遷產生的等離激元能量,這被歸因于表面電子對費米面具有更多貢獻,并具有更高的態密度(圖三(d)、(e)、(f)和(g))。

      上述特性使得ZrSiS成為研究具有熱穩定性的紅外等離激元應用的理想平臺。該工作首次對拓撲節線半金屬體系等離激元色散直接觀測,開辟了拓撲節線半金屬中等離激元的實驗研究。相關研究成果以Observation of Nodal-Line Plasmons in ZrSiS為題發表在Physical Review Letters上,并被選為編輯推薦文章(Editors’ Suggestion)。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院戰略性先導科技專項(B類)、中科院青年創新促進會等的資助。

      論文鏈接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.186802

    圖1.(a)和(b)分別為ZrSiS沿和方向的HREELS二維圖譜。(c)和(d)分別對應于(a)和(b)圖的EDC

    圖2.(a)三支等離激元沿著和方向色散。(b)三支等離激元半高寬隨動量的變化。(c)方向下三支等離激元在室溫(RT)和低溫(35K)下色散的比較。(d)三支等離激元長波極限能量隨溫度的變化

    圖3.(a)計算中用到的20層ZrSiS等離激元平板模型。(b)DFT計算的點附近的體相、表面電子能帶。(c)計算得到的等離激元色散和實驗等離激元色散的比較。(d)模型表面處的費米面。(e)模型中心處的費米面。(f)為(d)和(e)的差值。(g)表面電子、體相電子在費米能附近態密度的比較


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