近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會、副研究員崔曉菊、研究員于良團隊在一氧化氮電催化合成氨的研究中取得新進展。團隊創新性地構建了高壓-電催化體系,并開發出具有獨特三維多級孔結構的整體式銅納米線陣列催化劑,實現了安培級電流密度下高效、長壽命的一氧化氮電催化合成氨。該工作為工業廢氣中一氧化氮污染物的資源化利用和綠色可持續的電合成氨工藝提供了新思路。相關成果發表在《自然-通訊》。
全球每年排放約6900萬多噸的氮氧化物(NOx),其中己二酸和硝酸的工業合成過程是主要的高濃度一氧化氮(NO)排放源。與此同時,氨作為現代社會中不可或缺的基礎化學品,在化肥制造及含氮化學品生產中扮演著關鍵角色。針對NO污染治理和合成氨的可持續發展需求,NO電化學還原合成氨反應提供了一條具有潛力的技術路徑。然而,該技術仍面臨NO在水溶液中的低溶解度,嚴重限制其傳質效率,以及電化學還原過程中的析氫副反應制約合成氨的法拉第效率等問題。
本工作中,團隊設計并合成了一種具有三維多級孔結構的整體式銅納米線陣列電極,結合自主研制的高壓-電化學反應裝置,實現了一氧化氮高效電催化合成氨。該體系在氨的部分的電流密度達到1007毫安每平方厘米時,法拉第效率仍能保持為96.1%,氨的生成速率達到每小時每平方厘米10.5毫摩爾,是商用泡沫銅在常壓下氨生成速率的10倍以上。實驗表征與理論計算結果表明,銅納米線陣列電極的多級孔結構最大限度地暴露了活性位點,并增強了內部傳質效率。
該工作不僅為工業級電流密度下NO電催化合成氨提供了新的技術策略,也為其他氣體小分子的高效電催化轉化提供了新思路。
相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56548-9
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